研究人员通过超润湿有机固体水界面实现电合成

• 2024-05-27 16:49:28

摘要中国科学家最近实现了从苯甲醇的选择性电氧化直接合成高纯度苯甲醛化学品。与传统的H型电化学电池相比，有机-固体-水(OSW)三相反应体系在降...

中国科学家最近实现了从苯甲醇的选择性电氧化直接合成高纯度苯甲醛化学品。与传统的H型电化学电池相比，有机-固体-水(OSW)三相反应体系在降低欧姆损耗、简化产品分离和纯化过程方面表现出特殊优势。

该项研究由中国科学院理化技术研究所张铁瑞教授和石润教授共同完成，在线发表于《科学进展》。

由于水是一种清洁的氢和氧资源，水电解液中的电催化被认为是有机氧化还原反应的绿色方法。然而，由于各种有机物在水相中的溶解性较差，在大多数情况下需要多步稀释-反应-纯化过程。因此，在有机合成界广泛采用电催化仍然存在障碍。

“例如，苯甲醇电氧化为苯甲醛通常需要非水支持电解质和溶剂，这显著增加了反应过电位，使净化过程复杂化，并且在长时间电解过程中导致过度氧化为酸，”张铁瑞教授说。

“我们的研究目标是开发一种三相OSW电催化系统，以高效生产高纯度苯甲醛。新系统的特点是有机相和水相分离，而不是传统H型电池中的有机相在水中的配置。它可以直接从有机相快速供应浓缩苯甲醇，”施润教授说。

本研究中使用的苯甲醇(9.3 mol/L)浓度比之前研究中使用的浓度高出 90 多倍。苯甲醛生产的法拉第效率达到 97%，并且在有机相中获得了高纯度苯甲醛(91.7%)，无需任何后纯化过程。

具有超润湿OSW界面的电极可以自发分离有机溶液和水溶液。在这种情况下，苯甲醛产物直接在有机相中收集。这有两个优点：抑制苯甲醛与水性电解质的过度氧化，当苯甲醇在有机相中完全转化时获得高纯度的苯甲醛。

因此，通过超润湿 OSW 界面进行电合成是生产高纯度有机化合物的理想方法。更妙的是，它使用清洁能源和水资源，使反应更高效、更简单。

该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中科院青年科学基金的支持。

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