衍生碳的共价有机骨架尺寸工程的新方法
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2023-12-03 10:52:25
摘要 共价有机框架(COF)是一类特殊材料，由通过强化学键连接在一起的互连有机结构单元组成。COF具有均匀分布的原子和丰富的内部空间，可以作为开
共价有机框架(COF)是一类特殊材料，由通过强化学键连接在一起的互连有机结构单元组成。COF具有均匀分布的原子和丰富的内部空间，可以作为开发功能性碳基材料的起点。
当它们受到高温时，COF会失去二维(2D)平面形状并变成三维(3D)结构。为了获得具有大孔隙率、高电导率和丰富的掺杂杂原子边缘位点的二氧化碳还原(CO2RR)催化剂，COF衍生碳的结构控制至关重要，但仍处于探索阶段。
中国科学院上海高等研究院曾高峰研究员、许庆研究员课题组与上海交通大学何跃教授合作，采用模板合成策略，开发了COF衍生的COF衍生材料。不同维度的碳催化CO2RR。该研究发表在SusMat上。
研究人员通过模板热解方法合成了1D到3DCOF衍生的碳。对于一维碳，一层COF沉积在作为模板的碳纳米管(CNT)上，而对于2D碳，COF沉积在石墨烯(Gr)上。
研究人员还直接碳化COF前体以制造3D碳。实验中使用的COF前驱体是TP-BPY-COF，它是采用溶剂热方法由特定化学品合成的。
EXAFS光谱表明，所得的COF衍生的碳材料含有大量的氮(N)位点，它们充当催化中心，特别是以CoN5的形式。在测试的各种催化剂中，一维COF基催化剂由于其对CO2的强亲和力而表现出优异的性能的强亲和力、更多的缺陷位点和优异的电子传导性而表现出优异的性能。与2D和3D催化剂相比，这些品质导致了更高的CO2RR活性和对所需产物(CO)的选择性。
这项研究的结果不仅展示了调整COF衍生碳的结构以提高其作为CO2还原反应催化剂的有效性的重要性，而且为开发高效的COF基催化剂提供了新的视角。通过使用COF衍生的碳材料作为CO2电还原催化剂，CO2可以潜在地转化为有价值的化合物甚至可再生燃料。
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